2006年11月14日，瓜迪奧拉在墨西哥俱樂部多拉多斯正式宣布結束自己的球員生涯。2007年6月，巴塞羅那俱樂部正式宣布聘請瓜迪奧拉為二線隊主教練，與他一起上任的還有助手比拉諾瓦。那個賽季，瓜迪奧拉帶領巴薩二線隊在西班牙第4級聯賽中通過附加賽獲得了下賽季西丙聯賽參賽資格。賽季結束后，瓜迪奧拉繼任里杰卡爾德，成為巴薩一線隊主教練。
2008-2009賽季，瓜迪奧拉一上任便做出了一個驚人的決定，即將小羅與德科推上轉會市場，贊布羅塔、圖拉姆等名將也相繼被送走。作為巴薩主教練，瓜迪奧拉執教的首場比賽是歐冠資格賽主場4比0擊敗華沙克拉羅夫。但隨后3場比賽，巴薩只取得了1平2負的戰績，西甲兩輪過后僅積1分，遭遇了不少質疑。但隨后巴薩便在聯賽中打出了一波10連勝，并順利將優勢保持到最后。5月13日，巴薩在國王杯決賽中4比1擊敗畢爾巴鄂競技，瓜迪奧拉收獲了自己執教生涯首個冠軍。3天后，由于皇馬2比3不敵比利亞雷爾，巴薩聯賽提前奪冠。5月27日，巴薩在歐冠決賽中2比0擊敗曼聯，成為西班牙足壇首支三冠王球隊。
2009-2010賽季，瓜迪奧拉繼續變革，他送走了“沒有感覺”的埃托奧，從國際米蘭引進了伊布——不過這筆交易后來被證明是失敗的。在歐洲超級杯中，巴薩1比0擊敗頓涅茨克礦工，在西班牙超級杯中總比分5比1擊敗畢爾巴鄂競技，2009年年底的世俱杯，巴薩決賽2比1戰勝來自阿根廷的拉普拉塔后奪冠，巴薩成為了史無前例的六冠王。但在國王杯中，巴薩八分之一決賽兩回合與塞維利亞2比2戰平，因客場進球少被淘汰出局。而在歐冠半決賽中，由于冰島火山灰影響，首回合不得不做大巴前往米蘭，結果1比3不敵國米，次回合主場雖1比0取勝，卻還是被淘汰出局。在聯賽中，巴薩繼續強勢，以31輪6勝1平積99分的戰績成功衛冕。值得一提的是，也正是在這個賽季中，瓜迪奧拉正式確定了用梅西出任假中鋒的戰術。
2010-2011賽季，瓜迪奧拉將伊布送走，迎來比利亞，同時也迎來了自己執教生涯最強對手——穆里尼奧。在西班牙超級杯中，巴薩在客場1比3輸球的情況下主場4比0完成逆轉。在其他三條戰線上，巴薩的最大敵人都是皇馬。在聯賽中，巴薩38輪積96分擊敗皇馬完成3連冠。在歐冠半決賽中，巴薩兩回合總比分3比1擊敗皇馬進入決賽，并在決賽中再一次戰勝曼聯。但在國王杯決賽中，巴薩加時賽0比1不敵皇馬，沒能再一次成為三冠王。
2011-2012賽季是瓜迪奧拉執教巴薩的最后一個賽季。桑切斯與法布雷加斯先后加盟。賽季首戰便是與皇馬的國家德比，在西班牙超級杯中，巴薩兩回合5比4險勝，隨后2比0擊敗波爾圖贏得歐洲超級杯。但在聯賽中，巴薩開局不順，前13輪僅取得了9勝4平1負的成績，被皇馬拉開了差距，之后盡管一路努力追趕，并在第35輪國家德比開打前將分差縮小為4分，但在諾坎普，巴薩1比2不敵皇馬，就此喪失奪冠希望，最終僅獲亞軍。而在歐冠半決賽中，在首回合0比1客場輸球的情況下，次回合在諾坎普，巴薩未能把握住2比0的大好局面，被對方追成2比2平，無緣決賽。不過在國王杯中，巴薩還是走到了最后，3比0擊敗畢爾巴鄂競技后奪冠。
執教4個賽季，瓜迪奧拉一共帶隊參加了247場比賽，戰績是驚人的179勝47平21負，勝率達到72.47%，一共拿下了14座冠軍獎杯，兩次當選世界年度最佳教練，4次當選西甲年度最佳教練，取得的輝煌無人能及。現在，瓜迪奧拉前往拜仁開始新的征程，讓我們拭目以待。（搜狐體育 喬巴）
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